构型熵提高稀土锆酸盐CMAS耐蚀性的作用

doi:10.7527/S1000-6893.2025.32302

材料工程与机械制造

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构型熵提高稀土锆酸盐CMAS耐蚀性的作用

张石华¹, 丁坤英¹(), 董仲伸², 于建海¹, 孙宇博¹, 张涛¹, 袁嘉禧¹, 陆锦涛¹

^1.中国民航大学天津市民用航空器适航与维修重点实验室，天津 300300
^2.中国南方航空股份有限公司工程技术分公司，沈阳 110170

收稿日期:2025-05-27 修回日期:2025-06-30 接受日期:2025-08-04 出版日期:2025-08-12 发布日期:2025-08-11
通讯作者: 丁坤英 E-mail:dingkunying@126.com
基金资助:
国家重点研发计划(2023YFB4302400)

Role of configurational entropy in enhancing CMAS corrosion resistance of rare-earth zirconates

Shihua ZHANG¹, Kunying DING¹(), Zhongshen DONG², Jianhai YU¹, Yubo SUN¹, Tao ZHANG¹, Jiaxi YUAN¹, Jintao LU¹

^1.Tianjin Key Laboratory of Civil Aircraft Airworthiness and Maintenance，Civil Aviation University of China，Tianjin 300300，China
^2.Engineering & Technology Branch，China Southern Airlines Co. ，Ltd. ，Shenyang 110170，China

Received:2025-05-27 Revised:2025-06-30 Accepted:2025-08-04 Online:2025-08-12 Published:2025-08-11
Contact: Kunying DING E-mail:dingkunying@126.com
Supported by:
National Key Research and Development Program(2023YFB4302400)

摘要/Abstract

摘要：

为研究稀土锆酸盐抗低熔点氧化物（CMAS）耐蚀性能的影响因素，制备了7种低、中、高熵稀土锆酸盐RExZO （RE=Y， Ho， Dy， Er， Gd， Yb， Tm， x =1~7），并系统研究其在1 300 ℃下的CMAS侵蚀行为。结果表明，稀土锆酸盐材料在高温环境下与CMAS接触后会发生溶解破坏，并生成新的磷灰石相。高熵结构通过“溶解-再沉淀”机制形成了由磷灰石相、萤石相组成的致密反应层，使渗透深度最大值从RE1ZO的80.6 μm显著降低至RE7ZO的30.9 μm（降幅达61.7%）。由于受到离子半径大小的影响，被溶解的稀土元素会呈梯度扩散趋势进入磷灰石相、萤石相。相关性分析结果显示，侵蚀深度与光学碱度差值显著正相关，而与构型熵、原子尺寸无序度显著负相关。结合第一性原理计算、X射线光电子能谱（XPS）结果进一步证实，高构型熵降低了稀土锆酸盐吉布斯自由能、氧空位浓度，提高了元素结合能，从而增强了材料的结构稳定性。基于研究结论，可以得出设计高耐CMAS侵蚀性能稀土锆酸盐材料的优化策略：应优先考虑低光学碱度差值、高构型熵、高原子尺寸无序度的组合。

关键词: 稀土锆酸盐, 构型熵, CMAS腐蚀, 热障涂层, 高熵陶瓷

Abstract:

To investigate the influencing factors of CMAS corrosion resistance in rare-earth zirconates， seven low-， medium-， and high-entropy rare-earth zirconates RExZO （RE = Y， Ho， Dy， Er， Gd， Yb， Tm； x = 1-7） were prepared， and their CMAS corrosion behaviors at 1 300 ℃ were systematically studied. Results indicate that rare-earth zirconate materials undergo dissolution damage upon contact with CMAS at high temperatures， accompanied by the formation of a new apatite phase. The high-entropy structure facilitated the development of a dense reaction layer composed of apatite and fluorite phases through a “dissolution-reprecipitation” mechanism， significantly reducing the maximum infiltration depth from 80.6 μm for RE1ZO to 30.9 μm for RE7ZO （a 61.7% reduction）. Influenced by ionic radius variations， dissolved rare-earth elements exhibited gradient diffusion into the apatite and fluorite phases. Correlation analyses reveal a significant positive relationship between corrosion depth and optical basicity difference， while showing significant negative correlations with configurational entropy and atomic size disorder. First-principles calculations and XPS results further confirm that high configurational entropy reduces the Gibbs free energy and oxygen vacancy concentration of rare-earth zirconates while enhancing elemental binding energy， thereby improving structural stability. Based on these findings， an optimization strategy for designing CMAS-resistant rare-earth zirconates is proposed： priority should be given to material combinations featuring low optical basicity difference， high configurational entropy， and high atomic size disorder.

Key words: rare-earth zirconate, configurational entropy, CMAS corrosion, thermal barrier coating, high-entropy ceramic

中图分类号:

V254.2

张石华, 丁坤英, 董仲伸, 于建海, 孙宇博, 张涛, 袁嘉禧, 陆锦涛. 构型熵提高稀土锆酸盐CMAS耐蚀性的作用[J]. 航空学报, 2026, 47(5): 432302.

Shihua ZHANG, Kunying DING, Zhongshen DONG, Jianhai YU, Yubo SUN, Tao ZHANG, Jiaxi YUAN, Jintao LU. Role of configurational entropy in enhancing CMAS corrosion resistance of rare-earth zirconates[J]. Acta Aeronautica et Astronautica Sinica, 2026, 47(5): 432302.

图/表 20

表1

图 1

表2

图 2

图 3

图 4

表3

图 5

图 6

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图 8

图 9

图 10

图 11

表4

图 12

图 13

图 14

表5

图 15

参考文献 44

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主管单位：中国科学技术协会主办单位：中国航空学会北京航空航天大学

样品	稀土元素类型	平均离子半径R_A/nm	构型熵ΔS_mix/（J∙K^-1）	尺寸无序度δ_R
RE1ZO	Y	1.019	0	0
RE2ZO	Y，Ho	1.017	0.69R	0.002
RE3ZO	Y，Ho，Dy	1.020	1.10R	0.004
RE4ZO	Y，Ho，Dy，Er	1.016	1.38R	0.008
RE5ZO	Y，Ho，Dy，Er，Gd	1.024	1.61R	0.016
RE6ZO	Y，Ho，Dy，Er，Gd，Yb	1.017	1.79R	0.021
RE7ZO	Y，Ho，Dy，Er，Gd，Yb，Tm	1.014	1.95R	0.021

样品	平衡晶格常数/Å	精修晶格常数/Å	理论密度/（g∙cm^-3）	实际密度/（g∙cm^-3）	相对密度/%
RE1ZO	5.214	5.208	5.748	4.976	85.2
RE2ZO	5.198	5.210	6.629	5.672	85.6
RE3ZO	5.203	5.218	6.875	5.911	86.0
RE4ZO	5.191	5.209	7.068	5.994	86.6
RE5ZO	5.209	5.232	7.057	5.990	85.4
RE6ZO	5.210	5.225	7.147	5.998	84.5
RE7ZO	5.198	5.215	7.221	6.264	86.8

分类	样品	标记点	含量/%
分类	样品	标记点	RE	Zr	Ca	Si	Al	Mg	O	相
低熵和中熵	RE1ZO	A1	11.37		15.30	21.74			51.59	Apatite
		A2	4.19		14.7	20.02	5.79	6.09	49.20	CMAS
		A3	11.24	35.76	1.28				51.71	Fluorite
		A4	22.62	20.04					57.34	RE1ZO
	RE2ZO	B1	14.50		13.23	22.55			49.73	Apatite
		B2	3.84		14.58	20.67	7.27	5.93	47.71	CMAS
		B3	11.60	37.47	1.72				49.21	Fluorite
		B4	20.83	19.71					59.46	RE2ZO
	RE3ZO	C1	5.65		13.67	22.03			58.66	Apatite
		C2	6.92	31.62	3.14				58.32	Fluorite
		C3	1.21	2.82	13.85	18.20	6.25	3.84	53.83	CMAS
		C4	18.83	19.51					61.66	RE3ZO
	RE4ZO	D1	13.06		11.88	22.54			52.51	Apatite
		D2			19.74	18.62	4.56	6.71	50.37	CMAS
		D3	10.36	34.40	1.41				53.82	Fluorite
		D4	20.76	19.32					59.92	RE4ZO
高熵	RE5ZO	E1	15.31		13.21	23.48			48.02	Apatite
		E2	11.39	36.83	1.23				50.55	Fluorite
		E3	2.13	2.86	13.44	20.00	7.10	3.63	50.84	CMAS
		E4	21.42	27.69					50.89	RE5ZO
	RE6ZO	F1	17.02		11.73	20.80			50.44	Apatite
		F2	11.14	34.37	1.45				53.03	Fluorite
		F3	1.91	0.37	14.23	21.38	6.66	3.52	51.94	CMAS
		F4	22.64	23.50					53.86	RE6ZO
	RE7ZO	G1	17.25		11.23	21.51			50.01	Apatite
		G2	4.39		13.56	19.94	5.42	6.39	50.29	CMAS
		G3	10.14	34.22	1.39				54.25	Fluorite
		G4	22.51	24.38					53.11	RE7ZO
	表面	H1	9.50		27.88	25.48			37.14	Apatite
	表面	H2	5.42		24.36	25.85			44.36	Apatite

样品	标记点	含量/%
样品	标记点	RE	Zr	Ca	Si	Al	Mg	O
RE1ZO	A1	9.33	30.49	1.14				59.04
	A2	6.54		14.93	16.70			61.84
	A3			11.86	21.23	3.49		63.41
	A4					25.38	14.53	60.09
RE2ZO	B1	11.82	29.51	2.10				56.57
	B2	13.01		9.26	16.36			61.37
	B3			14.32	7.51	18.85		59.32
	B4					26.42	15.71	57.87
RE3ZO	C1	9.07	29.26	1.57				60.10
	C2	12.41		12.87	18.74			55.98
	C3			14.61	4.19	15.07		66.13
	C4					24.54	8.24	67.22
RE4ZO	D1	17.39		7.70	19.08			55.83
	D2	13.47	25.79	4.01				56.73
	D3			9.49	14.63	3.37		72.51
	D4					23.43	11.15	65.42
RE5ZO	E1	16.31		7.94	22.95			52.81
	E2	18.59	10.82	7.97				62.62
	E3					27.67	7.56	64.77
RE6ZO	F1	15.29		8.38	18.79			57.54
	F2	13.87	28.07	3.44				54.61
	F3					22.85	9.88	67.27
RE7ZO	G1	11.15		15.20	20.20			53.45
	G2	10.23	32.03	1.87				55.87
	G3					12.94	22.18	64.88

样品	吸附氧/%	空位氧/%	晶格氧/%	空位氧/晶格氧
RE1ZO	6.4	38.8	54.8	0.71
RE2ZO	4.6	38.8	56.5	0.69
RE3ZO	1.4	39.0	59.6	0.65
RE4ZO	5.6	34.7	59.7	0.58
RE5ZO	4.8	34.9	60.3	0.58
RE6ZO	10.5	29.1	60.3	0.48
RE7ZO	10.6	32.1	57.3	0.56

构型熵提高稀土锆酸盐CMAS耐蚀性的作用

Role of configurational entropy in enhancing CMAS corrosion resistance of rare-earth zirconates

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